Polaritons: From Theory to Applications

Abstract

Polaritons are quasiparticles created by strong interaction between photons and matter. This thesis deals only with exciton-polaritons. Excitons are electron and electron hole pairs usually found in different materials, such as semiconductors. An exciton is created when electron is excited to higher energy state at the conduction band, leaving electron hole behind at the valence band. Compared to the surroundings electron has negative charge and hole has positive charge. Electron and hole start to attract each other because of the Coulomb force. When they combine, a photon can be emitted. By placing semiconductor material between two reflectors, an optical cavity is created. Energy can then be pumped into cavity with a laser or electricity to form excitons inside. When recombining, excitons emit light back into cavity, whereupon the emitted photons can get reflected back into material and create new exciton. The emitted light can also escape from the cavity or get attenuated within the cavity. When the energy of light that is trapped inside the cavity exceeds the energy of light that emits out or gets attenuated, the interaction of material and light moves into strong coupling regime. Through strong coupling the polariton is created. The polariton can be experimentally detected from light emitted out of cavity by using angle-resolved spectroscopy. One theoretical model that explains the properties observed in polariton emission is the Tavis-Cummings model. In this model, we assume that there are N number of excitons in the cavity and one photon capable of interacting with the excitons. By placing the cavity in the right state, when it is in resonance with, for example the first singlet state, two new eigenstates called upper and lower polaritons are created. The energy of the upper polariton is at a higher level and the energy of the lower polariton is lower. These states begin to dominate the photochemical interactions in matter. All other states become, so called dark states or exciton reservoir, and excitons in these energy states are unable to emit light properly out of the cavity. Excitons can move through different routes from the reservoir to either upper or lower polaritons. However, they are not able to emit light from the upper polariton state easily but must use different mechanisms to move to the lower polariton, from which they can emit light. Exciton polaritons can be used in many different applications. The most common current research targets are, for example, the room temperature Bose-Einstein condensate, polariton lasing, and polariton OLEDs or POLEDs. Although the applications mentioned above have already been successfully tested in experimental conditions and seem promising, more research is still needed so that they can be used in practical applications in everyday use.

Polaritonit ovat fotonien ja materiaalin vuorovaikutuksesta syntyviä kvasihiukkasia. Tämä tutkielma käsittelee ainoastaan eksitonipolaritoneja. Eksitonit ovat erilaisissa materiaaleissa, kuten puolijohteissa, esiintyviä elektroni ja elektroniaukko pareja. Eksitoni syntyy, kun elektroni virittyy korkeammalle energiatilalle ja siirtyy johtovyölle. Elektronin virittyessä sen alkuperäiselle paikalle jää elektroniaukko, joka on positiivisesti varautunut verrattuna ympäristöönsä. Vastaavasti elektronilla on negatiivinen varaus verrattuna ympäristöönsä ja se alkaa Coloumbin voiman seurauksesta kiertämään elektroniaukkoa. Kun elektroni ja aukko yhdistyvät, voivat ne emittoida fotonin. Asettamalla puolijohdetta kahden heijastavan pinnan väliin voidaan luoda optinen kaviteetti. Kun puolijohteeseen pumpataan esimerkiksi korkea energistä laservaloa, alkaa puolijohteeseen syntymään eksitoneja. Yhdistyessään eksitonit emittoivat valoa takaisin kaviteettiin, jolloin emittoitu valo voi heijastua heijastavasta pinnasta takaisin materiaaliin ja luoda uuden eksitonin. Emittoitu valo saattaa myös vaimeta kaviteetin sisällä tai karata kaviteetista kokonaisuudessaan. Kun kaviteetissa pysyvän valon energia ylittää siellä vaimentuvan ja karkaavan valon energioiden summan, siirtyy valon ja materiaalin vuorovaikutus vahvan kytkennän alueelle, joka luo polaritonin. Polaritoni pystytään kokeellisesti havaitsemaan kaviteetista emittoituvan valon avulla kulmaerotteisella spektroskopialla (Angle-resolved spectroscopy). Eräs teoreettinen malli, joka selittää polaritonin emissiosta havaittavat ominaisuudet on Tavis-Cummings-malli (Tavis-Cummings model). Tässä mallissa oletetaan kaviteetissa olevan N määrä eksitoneja ja yksi fotoni, joka pystyy olemaan vuorovaikutuksessa eksitonien kanssa. Asettamalla kaviteetti oikeaan tilaan, jolloin se on resonanssissa esimerkiksi ensimmäisen singlettitilan (singlet state) kanssa, syntyy kaksi uutta ominaistilaa nimeltään ylä- ja alapolaritoni. Yläpolaritonin energia on suuremmalla tasolla ja alapolaritonin energia taas alemmalla. Nämä tilat alkavat dominoimaan fotokemiallisia vuorovaikutuksia aineessa. Kaikki muut tilat muuttuvat niin sanotusti pimeiksi tiloiksi tai toiselta nimeltänsä eksitonireserviksi, ja eksitonit näillä energiatiloilla eivät pysty emittoimaan valoa kunnolla ulos kaviteetista. Eksitonit voivat siirtyä eri reittejä reservistä joka ylä- tai alapolaritoneille. Ne eivät kuitenkaan pysty emittoimaan valoa yläpolaritonitilasta helposti, vaan niiden täytyy eri mekanismeja hyödyntäen siirtyä alapolaritonille, josta ne voivat emittoida valoa. Eksitonipolaritoneja voidaan käyttää monissa eri sovelluksissa. Yleisimpiä tämän hetkisiä tutkimuskohteita ovat esimerkiksi huoneenlämmössä esiintyvä Bose-Einsteinin kondensaatti, polaritonilaseri sekä polaritoni OLEDit eli POLEDit. Vaikka edellä mainitut sovellukset onkin jo onnistuneesti testattu testiolosuhteissa ja vaikuttavat lupaavilta, tarvitaan kuitenkin vielä enemmän tutkimustyötä, jotta niitä voidaan hyödyntää käytännön sovelluksissa arkikäytössä.